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神盾局沦陷后，寇森在尼克·弗瑞的允许下开始重建组织、收拾残局，而除了招募新人，最重要的事情就是必须创建起与政府机构的信任桥梁。同时，寇森领队，在世界各地全力搜查“九头蛇”余党的踪迹，而昔日的伙伴如今沦为背叛者的沃德则成为了他们唯一的线索。寇森感觉自己当初复活期间所产生的“副作用”时不时会涌上心头，也发觉自己的自控能力越来越差，死命刻墙图、甚至为了查明真相而派队员去送死，屡次让神盾局陷入更大的危机。更吃惊的是，斯凯失散多年的父亲突然回归，并在身后也有一个从古到今毫无任何人见过的“异人”组成的联盟。斯凯因此再度为自己的身世产生疑问，也陷入选择家人还是伙伴的左右为难的局面。。韦峻轩（罗仲谦饰）间接害死了自己爱人胡家琳（朱锐饰）的父亲胡冠佑（刘松仁饰），既悔恨又不甘，但他又被韩朗（罗嘉良饰）威胁，不得不与之合作。峻轩本想联合卧底子弹（王阳饰）推翻韩朗，却不料韩朗私下爆出子弹好友伍永哲（梁汉文饰）乃峻轩所杀，挑动子弹对抗峻轩。子弹冲动之下向警方爆料了峻轩的黑警身份，峻轩被羁押，因证据被韩朗销毁而未被起诉，但他已永远失去了警察的身份。胡冠佑一死，胜联群龙无首，众人为权明争暗斗。家琳继承了胡冠佑的一切遗产，因担心异母弟弟洛威（朱鉴然饰），家琳自己也参与到胜联老大的竞争中。峻轩抓住了胜联内斗的机会加入胜联，其实这是缉毒科总督察张铤（吴廷烨饰）的计策，原来张铤重新和峻轩取得联络，让峻轩混入胜联再做卧底，与同事苏晴（梁靖琪饰）联络配合获取情报，戴罪立功。峻轩在胜联内遭受排挤，尤其旧情人家琳已经得知峻轩有份参与杀害她爸...。