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渐渐习惯了现代生活的美国队长史蒂夫·罗杰斯，在一次行动后隐隐嗅到神盾局内部所弥漫出来的凶险气味。而当得知神盾局正秘密进行的“洞察计划”后，他更为此感到愤怒。某天，神盾局指挥官尼克-法瑞遭到一群武装分子袭击，他拼尽全力将一支U盘交到美国队长手中，这里面藏着该局二战以来最重要且最可怕的秘密。在此之后，美国队长因涉嫌杀害尼克而遭到前局长亚历山大·皮尔斯的通缉和追杀，逃亡中他得到黑寡妇和退伍老兵“猎鹰”的帮助。 他们必须争分夺秒解开神盾局的秘密，阻止“洞察计划”的施行……。职业偷窃高手凯伦在一次行动中被捕入狱。出狱后，贼阿巴即找她合作，计划爆破国家银行，盗取保险库中的巨款。同时，贼阿巴又找来另一偷窃高手J.L.，一切部署完成后，两人旋即以熟练技巧打开保险库，当他们看到花花绿绿的银纸后，立即作出决定……。